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Evidência de isótopos de nitrogênio para o acúmulo heterogêneo de voláteis na Terra

Sep 10, 2023

Nature Communications volume 13, número do artigo: 4769 (2022) Citar este artigo

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A origem dos principais voláteis nitrogênio, carbono, hidrogênio e enxofre nos planetas é crítica para a compreensão da acreção, diferenciação e habitabilidade planetária. No entanto, o processo detalhado para a origem dos principais voláteis da Terra permanece sem solução. O nitrogênio mostra grandes fracionamentos isotópicos entre reservatórios geoquímicos e cosmoquímicos, que poderiam ser usados ​​para impor restrições rígidas ao processo de acreção volátil da Terra. Aqui determinamos experimentalmente a partição N e o fracionamento isotópico entre núcleos planetários e mantos de silicato. Mostramos que os fatores de fracionamento N-isotópico núcleo/manto, variando de −4‰ a +10‰, são fortemente controlados pela fugacidade de oxigênio, e o particionamento N núcleo/manto é uma função multifuncional de fugacidade de oxigênio, temperatura, pressão , e composições do núcleo e manto. Depois de aplicar o particionamento de N e o fracionamento isotópico em um modelo de acreção planetária e diferenciação núcleo-manto, descobrimos que o orçamento de N e a composição isotópica da crosta terrestre mais a atmosfera, o manto de silicato e a fonte do manto dos basaltos das ilhas oceânicas são melhores explicado pelo acréscimo inicial de impactadores semelhantes a condritos enstatita na Terra, seguido pelo acréscimo de impactadores cada vez mais oxidados e materiais semelhantes a condritos CI mínimos antes e durante o impacto gigante formador da Lua. Um processo de acreção tão heterogêneo também pode explicar o orçamento de carbono-hidrogênio-enxofre na massa de silicato da Terra. A Terra pode, portanto, ter adquirido o seu principal inventário volátil de forma heterogênea durante a principal fase de acreção.

Tanto os modelos dinâmicos1,2 como as evidências observacionais3,4 indicam a entrega de voláteis por asteróides ricos em voláteis ao sistema solar interno; no entanto, o mecanismo para o acréscimo dos principais voláteis da Terra (N – C – H – S) permanece sem solução 5,6,7,8. Alguns argumentaram que a Terra acumulou seus voláteis a partir de materiais semelhantes a condritos carbonáceos (tipo CI) na forma de “folheado tardio” indiferenciado após o término da formação do núcleo9,10, como evidenciado pelas proporções S, Se e Te semelhantes a condritos CI, e isótopos de Se, no granel silicatado da Terra (BSE)11,12. No entanto, alguns argumentaram que a Terra acumulou seus voláteis a partir de materiais condríticos oxidados em seus estágios de acreção total ou tardio, nos quais os voláteis participaram da formação do núcleo da Terra no oceano de magma2,13,14,15,16. Alguns modelos também propuseram que a Terra adquiriu os seus voláteis a partir de um único impactador gigante, como o impactador formador da Lua17,18,19. Embora alguns7,16,17,18 destes modelos anteriores tenham tentado explicar o grande orçamento e rácios voláteis na BSE, permanece desconhecido se tais modelos são consistentes com os isótopos observados dos principais voláteis na BSE.

Os N-isótopos (14N e 15N) são excelentes substitutos no rastreamento das fontes de voláteis agregados aos planetas terrestres devido aos seus grandes fracionamentos entre reservatórios geoquímicos e cosmoquímicos, conforme resumido na Fig. O manto da Terra (δ15N = [(15N/14N)amostra/(15N/14N)padrão - 1)] × 1000, onde o padrão é o N2 atmosférico), inferido de diamantes fibrosos e basaltos da dorsal meso-oceânica, estão principalmente entre - 10‰ e 0‰ e convergem para um valor globalmente uniforme de −5‰ (ref. 22). Valores mais negativos de δ15N até -20‰ e -40‰ foram observados em diamantes do manto profundo da Terra, que foram interpretados como N primordial relíquia e usados ​​para defender uma origem de condrito enstatita (EC) do N23,24,25 da Terra. , porque os EC δ15N são −45‰ a −15‰ (ref. 26). A média de δ15N da superfície da Terra (crosta + atmosfera) é de aproximadamente +3‰ (refs. 22,27), e o desequilíbrio de δ15N entre o manto e a superfície da Terra forma um quebra-cabeça não resolvido de longa data22. Os δ15N dos basaltos insulares oceânicos (OIB) são globalmente positivos (-2‰ a +6‰), o que geralmente foi interpretado como resultante de sedimentos reciclados na fonte do manto OIB . No entanto, tais δ15N positivos são características primordiais mais prováveis ​​devido à ineficiência da subducção N profunda . A maioria das populações de diamantes de idades arqueanas também definem um manto δ15N de −5‰ (ref. 31); consequentemente, a assinatura N-isotópica dos diferentes reservatórios da Terra pode ter sido estabelecida antes do Arqueano.

 IW), N dissolves physically and mainly as N2; however, the other N-species such as CN-, NH3 and/or N3- dissolve chemically in reduced silicate melt and become dominant at fO2  IW−2 could be caused by the much stronger triple bond of N2 in silicate melt than the Fe–N bond in metallic melt, because heavy isotopes tend to be concentrated in species with strong bonds44. In contrast, the positive ∆15 Nmetal-silicate at fO2 Si–N (470 kJ/mol) >Fe–N (398 kJ/mol) >N–H (390 kJ/mol), which supports our explanations for the ∆15 Nmetal-silicate variation. However, the relative bond energy of Fe–N and Si–N in metallic melt and N–H and N3-–cation in silicate melt at the present experimental P–T conditions cannot be evaluated because of the lack of relevant data./p>24 h before loading into graphite capsules, zirconia-lined Pt95Rh05 capsules, or graphite-lined Pt95Rh05 capsules for high-pressure experiments./p>IW−1), the main C species is carbonate89. For C solubility in silicate melt (SC-silicate) at fO2 < IW−1, we used the model from ref. 89 as:/p>IW−1, we used the model from ref. 90, which is more valid for peridotitic melt. For S solubility in silicate melt (SS-silicate), we used a recent model of ref. 77:/p>